Susidūrimo krūvio perdavimo reakcijos (CCTR) yra plačiai paplitusios sudėtingose dujų fazių aplinkose, tokiose kaip tarpžvaigždinė terpė, planetų atmosfera, plazma ir kt. CCTR mechanizmų tyrinėjimas molekuliniu lygmeniu yra moksliškai svarbus analizuojant medžiagos evoliuciją ir energijos perdavimo procesus. šiose sudėtingose dujinės fazės aplinkose.Ar plus plus N2 → Ar plus N2 plus yra klasikinė modelių sistema, skirta CCTR dinamikai tirti, ir ji buvo plačiai ištirta eksperimentiškai ir teoriškai per pastarąjį pusę amžiaus. eksperimentinės ir teorinės studijos per pastarąjį pusę amžiaus. Tačiau žinios apie krūvio perdavimo mechanizmą šios modelio sistemos molekuliniame lygmenyje yra ribotos dėl skirtingų eksperimentinių tyrimų prieštaravimų ir eksperimentinių bei teorinių skaičiavimų nesutapimo. Taip yra dėl santykinai mažos energetinės skiriamosios gebos gaminio zondavimo ankstesniuose eksperimentuose, todėl sunku gauti reakcijos produktų kvantinį būsenos pasiskirstymą; Ankstesniuose eksperimentuose reagento jonų pluoštai turėjo abi Ar plius jonų sukimosi orbitos kvantines būsenas, ty pagrindinę būseną Ar plius (2P3/2) ir sužadintą būseną Ar plius (2P1/2), todėl buvo sunku atskirti skirtingos Ar plius jonų sukimosi orbitos būsenos į santykinį reakcijos produktų indėlį.
Gao Hongo grupė, Kinijos mokslų akademijos Chemijos instituto Molekulinės reakcijos dinamikos laboratorijos mokslininkė, savarankiškai sukūrė ir pastatė kvantinės būsenos selektyvų jonų molekulių skersinio pluošto įrenginį. Jo energetinė skiriamoji geba pasiekia aukščiausią panašių instrumentų lygį pasaulyje. Šis tyrimas yra pirmasis, kuriame naudojamas lazerinis jonizavimas, norint paruošti didelio grynumo impulsinius jonų pluoštus tam tikrose kvantinėse būsenose. Jonų pluošto kinetinė energija yra nuolat reguliuojama 1.0-5.0 eV diapazone, o kinetinės energijos sklaida yra 150-300 meV. Tuo tarpu komanda sukūrė trimatę jonų greičio vaizdavimo sistemą, kuri vienu metu gali realizuoti produkto jonų greičio fokusavimą ir fokusavimą laiku, o greičio skiriamoji geba yra iki 1,5 procento.
Pastaruoju metu komanda padarė didelę pažangą tirdama sukimosi orbitos būsenos pasirinktą krūvio perdavimo reakciją Ar plus (2P3/2) ＋ N2 → Ar ＋ N2 plius (v′, J′). Šiame tyrime naudojant rezonanso sustiprintą daugiafotonų jonizacijos metodą buvo paruoštas impulsinis Ar plius (2P3/2) jonų pluoštas sukimosi orbitoje, kurio grynumas didesnis nei 97 proc. Jonų pluoštas pasiekia reakcijos centrą po sulėtėjusio fokusavimo, statmenai susikerta su kolimuotu N2 ultragarso molekuliniu pluoštu ir vyksta krūvio perdavimo reakcija. Reakcijos produkto N2 ir jonų trimatis greičio pasiskirstymas buvo tiksliai išmatuotas trimačiu jonų greičio vaizdavimo įrenginiu. Eksperimentas davė iki šiol geriausiai išspręstus sklaidos vaizdus (a pav.), ir pirmą kartą buvo tiksliai išmatuotas produkto N2 plius jonų vibracinis ir transdinaminis pasiskirstymas bei jų koreliacija su sklaidos kampu. Profesorius Hua Guo ir daktaras Dandan Lu iš Naujosios Meksikos universiteto (JAV) atliko viso matmens trajektorijos paviršiaus šuoliavimo skaičiavimus reakcijos sistemoje. Skaičiavimai pasiekė pusiau kiekybinį sutapimą su eksperimentiniais rezultatais, pirmą kartą atskleidžiant stiprų nuo produkto virpesių dinamikos priklausomą reakcijos krūvio perdavimo mechanizmą (bd pav.). Parodyta, kad reakcija turi du visiškai skirtingus krūvio perdavimo mechanizmus vienu metu. Vienas iš jų yra klasikinis Harpoon krūvio perdavimo mechanizmas, nulemtas ilgo nuotolio sąveikos, kuris daugiausia vyksta N2 plius (v′=1) produkto kanale. Šio proceso metu susidarę N2 plius jonai yra sutelkti į priekį sklaidos srityje ir turi mažą sukimosi sužadinimą (c pav.). Kitas mechanizmas atlieka svarbų vaidmenį N2 plius (v′= 2) produkto kanale. Kanalo produktai daugiausia pasiskirsto priekinėje srityje, tačiau turi didelį sukimosi sužadinimą (d pav.), o tai nesuderinama su klasikinio kietos sferos susidūrimo modelio prognozėmis. Teoriniai skaičiavimai rodo, kad tai yra kietojo susidūrimo šlovės sklaidos (HCLS) procesas, kurį sukelia subtili pusiausvyra tarp dviejų reagentų molekulių ilgalaikio patrauklumo ir trumpojo nuotolio atstūmimo potencialų, o tai yra pirmas kartas, kai mokslininkai pastebėjo išskirtinę sklaidą. mechanizmas krūvio perdavimo reakcijoje.
Šis darbas realizuoja kinetinį susidūrimo krūvio perkėlimo iš kvantinės būsenos į kvantinę būseną tyrimą ir išaiškina ilgalaikius ginčus tiriant klasikinę krūvio perdavimo reakciją Ar plius plius N2 → Ar plius N2 plius. Atitinkami tyrimų rezultatai buvo paskelbti Nature Chemistry (DOI: 10.1038/s{5}}y). Tyrimą rėmė Kinijos mokslų akademija, Pekino gamtos mokslų fondas ir Nacionalinis molekulinių mokslų tyrimų centras Pekine.
ICC ir kiti padarė pažangą tirdami krūvio perdavimo reakcijas su sukimosi orbitos būsenos parinkimu
(a) sandaugos N2 plius sklaidos diagrama, (b) teoriškai apskaičiuoti skirtingų N2 plius virpesių energijos lygių sukimosi kvantinių būsenų pasiskirstymai ir sukimosi sužadinimo ir sklaidos kampų koreliacijos grafikai, kai v′=1 (c) ir v′=2 (d) N2 plius vibracijos energijos lygiai.
