Neseniai Kinijos mokslų akademijos (CAS) Šanchajaus optinio tikslumo ir mechaninių tyrimų instituto (SIPMR) valstybinės stipriojo lauko lazerinės fizikos laboratorijos tyrimų grupė padarė pažangą, keisdama tolygios eilės harmonikų dažnį. vienasluoksnis MoS2, varomas stipraus lauko lazeriu. Rezultatai publikuojami „Optics Express“ pavadinimu „Tolygos eilės aukštos harmonikos generacijos dažnio poslinkis vienasluoksnėje MoS2“.
Aukštos harmoningos spinduliuotės kietosiose medžiagose yra svarbi spektroskopinė metodika, skirta zonduoti pagrindines materijos savybes, ir buvo sėkmingai naudojama rekonstruojant kristalų energijos juostos struktūrą, tiriant Berry kreivumą ir aptikti topologinius fazių perėjimus. Pastaraisiais metais dvimatės sluoksniuotos medžiagos sulaukė daug dėmesio, todėl atsirado naujų galimybių tolimesniems aukštos harmonikų generacijos tyrimams. Kadangi medžiagos yra tik vieno arba kelių atominių sluoksnių storio, jų erdvinės skalės yra daug mažesnės už varančiojo lazerio bangos ilgį, o tai suteikia pranašumą veiksmingai išvengti netiesinio perdavimo poveikio, todėl jos yra idealios medžiagos lazerio lauko tyrimui. varoma itin greita dinamika. Tarp jų vienasluoksnis molibdeno disulfidas (MoS2) sulaukė didelio tyrėjų dėmesio dėl savo necentrosimetrinės struktūros ir reikšmingo netiesiškumo. Dabartinė tyrėjų grupė [Opt. Express 29, 4830 (2021)] MoS2 HHG spektruose pastebėjo, kad tolygios harmonikos pasižymi anomaliu pastiprinimu ir priskyrė tai spektriniams trukdžiams per skirtingus Berry ryšių valdymo pusmečius. Be to, kvantinės trajektorijos analizė rodo, kad leptoninio dipolio momento fazė ir Berry ryšys moduliuoja išleistų fotonų energiją ir impulsą, tačiau kol kas joks eksperimentinis stebėjimas to nepatvirtino.
Grupė naudojo laboratorijoje pagamintą vidutinio infraraudonųjų spindulių lazerio šviesos šaltinį, kad sužadintų vienasluoksnį MoS2, kad sukurtų aukštos eilės harmoninius spektrus, ir nustatė, kad naudojant lazerio poliarizaciją išilgai fotelio krypties, tolygios eilės harmonikų centrinis dažnis gerokai pasislenka. , o dažnio poslinkio harmoninė energija yra artima vienasluoksnės MoS2 juostos energijos energijai. Be to, nustatyta, kad gretimų lygių lygiųjų harmonikų dažnio poslinkis yra priešinga kryptimi, ty 6-oji harmonika yra pasislinkusi raudonai, o 8-oji harmonika – mėlynai. Remdamasi puslaidininkio Blocho lygtimi ir elektronų orbitos balno taško skaičiavimu, tyrėjų komanda sėkmingai atskleidė dažnio poslinkio generavimo mikrofizinį mechanizmą, patvirtindama, kad lygiųjų harmonikų dažnio poslinkio reiškinys daugiausia atsiranda dėl tarpjuostinės poliarizacijos proceso. Be to, teorinė analizė rodo, kad šuolio dipolio momento fazė ir Bailey kontaktas kartu moduliuoja elektronų ir skylių poros kompozito momentą ir impulsą, o tai lemia išlaisvintų fotonų dažnio pasikeitimą gretimame pusciklyje. savo ruožtu keičia skirtingų harmoninių lygių centrinius dažnius ir galiausiai sukelia šešis raudonus ir aštuonis mėlynus MoS2 spektro poslinkius. Šis tyrimo darbas atskleidžia, kad šuolio dipolio momento fazė ir Berry ryšys vaidina svarbų vaidmenį necentrosimetrinių medžiagų stipraus lauko optiniame atsake, o tai prisideda prie esminio supratimo apie itin greitą nešiklio dinamiką necentrosimetrinėse medžiagose.
1 pav. Imituoti aukštos harmonikos spektrai, atkuriantys eksperimentinius stebėjimus.
2 pav. (a) Skirtingų tarpjuostinių spektrų lygių dažnio poslinkis, (b) Harmoninio dažnio poslinkio priklausomybė nuo kristalo azimuto.
